MBI-Forschende manipulieren die Lichtausbreitung in Flüssigkeiten des Alltags mittels ultrakurzer Lichtimpulse
Entdeckung eröffnet neue Anwendungsmöglichkeiten für die optische Messtechnik und Kommunikation mit Licht
Abb. 1. Realteil der dielektrischen Funktion von Isopropanol (engl. isopropyl accohol, IPA) ohne optische Anregung (schwarze Kurve) und mit optischer Anregung, welche zu drei unterschiedlichen Elektronkonzentrationen von 50, 100 and 200 µM (farbige Kurven) führt. Die Frequenz, bei der die farbigen Kurven die Nulllinie kreuzen, bestimmt die jeweilige Polaron-Resonanzfrequenz. Abbildung: ©MBI
Abb. 2. THz-Transienten (links) und entsprechende Impuls-Einhüllende (rechts) für unterschiedliche Ausbreitungs-Szenarien. Die blauen Kurven zeigen die THz-Propagation im Vakuum, die schwarzen Kurven die Propagation durch den unangeregten Alkohol und die roten Kurven die Propagation durch lichtangeregtes IPA mit einer Elektronen-Konzentration von 100 µM. (a) Die im Experiment gemessenen THz-Transienten. (b, c) THz-Transienten nach Anwendung eines Fourier-Filters für Frequenzen oberhalb (Hochpassfilter) und solche unterhalb (Tiefpassfilter) der Polaron-Resonanzfrequenz bei 1.5 THz. (d‑f) Einhüllende der THz-Transienten, die in Teilbildern (a‑c) gezeigt werden. Die Impulskomponenten unterhalb der Polaronresonanz [Teilbild (c)] reisen mit einer Phasengeschwindigkeit nahe der Lichtgeschwindigkeit, d.h. die roten und blauen Kurven sind phasensynchron. Dieses Verhalten entspricht einer divergierenden Phasengeschwindigkeit. Entsprechend beobachtet man eine signifikante Verschiebung der Einhüllenden in Richtung früherer Zeiten, die sogar früher beginnt als die Vakuum-Einhüllende. [Teilbild 3(f)]. Die zeitliche Verbreiterung dieser Einhüllenden wird von selbstinduzierten Strömen innerhalb der Probe hevorgerufen, die wiederum elektrische THz-Felder abstrahlen. Für Frequenzen oberhalb der Polaronresonanz erscheint der THz-Impuls mit seiner Einhüllenden zu späteren Zeiten gegenüber der Transiente (Einhüllende), die durch den nichtangeregten Alkohol propagiert [Teilbild 3 (e)]. Abbildung: ©MBI
Die Geschwindigkeit von Licht, das sich in einem konventionellen optischen Medium ausbreitet, kann niemals die Lichtgeschwindigkeit im Vakuum überschreiten. In speziellen Materialien jedoch, bei denen der frequenzabhängige Brechungsindex den Wert Null annimmt (engl. epsilon-near-zero (ENZ) materials), kann Licht eine unendliche Phasen- und eine verschwindende Gruppengeschwindigkeit für eine ausgezeichnete Farbe (Frequenz) annehmen. Bislang wurden solche Eigenschaften nur in speziellen Festkörpern oder in künstlich hergestellten Nanomaterialien beobachtet. In einem völlig neuen Konzept werden jetzt Flüssigkeiten des Alltags, wie etwa Wasser oder Alkohole, in ENZ-Materialien bei Terahertzfrequenzen (1 Terahertz = 1 THz = 1012 Hz) verwandelt. Die Bestrahlung mit intensiven Femtosekunden-Laser-Impulsen spielt hierbei eine Schlüsselrolle.
Ionisiert man eine molekulare Flüssigkeit mit Hilfe von Femtosekunden-Laser-Impulsen, erhält man “freie” Elektronen, welche auf der Femtosekunden-Zeitskala durch Wechselwirkung mit der Flüssigkeit Energie verlieren und schließlich lokale “Lücken” im molekularen Netzwerk besetzen, welches eine ungeordnete Anordnung von elektrischen Dipolen darstellt. Die Bindungsenergie eines Elektrons an seinem finalen Ort ist im Wesentlichen durch die elektrischen Kräfte zwischen dem Elektron und den benachbarten molekularen Dipolen der Flüssigkeit bestimmt. Im Zuge des ultraschnellen Lokalisierungsprozesses werden kollektive Schwingungen des Elektrons und tausender Moleküle der Flüssigkeit in dessen Umgebung angestoßen. Solch eine Vielteilchenanregung wird Polaron genannt. Die Schwingungsfrequenz des Polarons liegt im THz-Bereich und ist durch die Konzentration der Elektronen in der Flüssigkeit bestimmt. Bei der Polaronfrequenz nimmt die frequenzabhängige dielektrische Funktion den Wert Null an (Abb. 1) und der Brechungsindex verschwindet nahezu. In anderen Worten: Die Phasengeschwindigkeit von Licht bei dieser Frequenz tendiert gegen unendlich und die Gruppengeschwindigkeit von Lichtimpulsen nimmt einen verschwindend kleinen Wert an. Beide Phänomene sind charakteristisch für ein ENZ-Material.
Forscher des Max-Born-Institutes in Berlin und der Tulane University in New Orleans (USA) haben nun gezeigt, dass polare Flüssigkeiten mit gelösten Elektronen eine neue Klasse von ENZ-Materialien darstellen, bei denen man die Lichtpropagations-Eigenschaften gezielt verändern kann. In der aktuellen Ausgabe der Fachzeitschrift Physical Review Letters berichten sie über Experimente, bei denen zunächst Elektronen mittels Ionisation in der polaren Flüssigkeit Isopropanol erzeugt wurden und anschließend die Ausbreitung von kurzen THz-Lichtimpulsen zeitaufgelöst beobachtet wurde. Das Frequenzspektrum des THz-Impulses schloss dabei die Polaronfrequenz von ca. 1.5 THz ein. Diese experimentelle Methode erlaubt eine direkte Messung des elektrischen Feldes des THz-Impulses und damit die Bestimmung der Phasen- und der Gruppengeschwindigkeit der sich ausbreitenden THz-Welle (Abb. 2). Im Vergleich zum Alkohol ohne erzeugte Elektronen wurden beide Geschwindigkeiten beträchtlich modifiziert und die Einhüllende des THz-Impulses stark verformt, d.h. in die Länge gezogen. Dieses Verhalten wird besonders anschaulich, wenn man die durch die Flüssigkeit transmittierten THz-Impulse (rote Kurven) unterhalb und oberhalb der Polaronfrequenz mit den sich im Vakuum ausbreitenden (blaue Kurven) und den durch den Alkohol ohne Elektronen transmittierten THz-Impulsen (schwarze Kurven) vergleicht. Diese Beobachtungen sind ein klarer Beweis für das ENZ-Verhalten und im vollen Einklang mit theoretischen Berechnungen.
Für Anwendungen bietet die experimentell einfache Verschiebung der Polaronfrequenz durch Veränderung der Elektronenkonzentration ein direktes Steuerungsinstrument, mit dem man die ENZ-Eigenschaften des Materials im Frequenzbereich von 0,1 bis 10 THz gezielt verändern kann. Diese experimentelle Entdeckung eröffnet neue Möglichkeiten zur gezielten Manipulation der Lichtausbreitung in Flüssigkeiten, ein Konzept mit hohem Potential für die optische Messtechnik und Kommunikation mit Licht.
Publikation:
Solvated electrons in polar liquids as e-near-zero materials tunable in the terahertz frequency range
M. Runge, M. Woerner, D. I. Bondar, T. Elsaesser
Phys. Rev. Lett. 134, 056901 (2025). URL, DOI oder PDF
Kontakt:
Max-Born-Institut für Nichtlinerare Optik und Kurzzeitspektroskopie (MBI)
Dr. Michael Wörner
+49 30 6392-1470
michael.woerner(at)mbi-berlin.de
Pressemitteilung MBI vom 06. Februar 2025